L'implantation humaine dans la région remonte à la Préhistoire : une grotte surplombant la vallée de la Boulzane a fourni des témoins archéologiques datés du Magdalénien Supérieur (soit la fin du Paléolithique, entre 12 000 et 10 000 av. J.-C.).

En 958, une charte mentionne le passage de la prévôté de Puylaurens dans les dépendances de l'abbaye Saint-Michel de Cuxa. Elle stipule par ailleurs qu'une chapelle dédiée à saint Laurent peut être implantée sur le piton occupé actuellement par le château. Quoi qu'il en soit, aucun vestige actuel ne confirme une occupation aussi ancienne.

Le premier châtelain est attesté au début du XIIIe : Pierre Catala apparaît dans des actes relatifs à Guillaume de Peyrepertuse. Durant la croisade contre les Albigeois, le château ne semble pas avoir eu d'autres rôles que d'abriter quelques cathares : Pierre Paraire (diacre cathare du Fenouillèdes) en 1241 et des parfaits en 1245/1246.

Puylaurens passe dans l'escarcelle royale en 1255 et les défenses sont renforcées sur ordre de saint Louis (1226-1270), puis de son fils Philippe III le Hardi (1270-1285). Le site devient l'une des " cinq filles de Carcassonne ", destinées à protéger le royaume de France contre l'Aragon. A partir de la conquête royale, Puylaurens devient donc une forteresse de frontière occupée par une garnison.

Pris en 1636 par les Espagnols, la forteresse retombe dans le domaine royal français en 1659, par le traité des Pyrénées qui rattache définitivement le Roussillon à la France. Puylaurens perd alors sa raison d'être, comme beaucoup d'autres châteaux des Corbières, et n'est plus occupé que par une garnison de vétérans.