Un castrum est mentionné à Montsoreau au début du XIe siècle. Il joua probablement un rôle considérable dans la lutte sans merci que se livraient à cette époque les comtes d'Anjou et de Blois pour la possession de la Touraine. Il fut totalement rebâti à compter de 1450 par Jean de Chambes, conseiller du roi Charles VII. Un épisode tragique survenu entre Françoise de Maridor et le sieur Bussy d'Amboise en 1579, inspira à Alexandre Dumas la trame de son fameux roman " La Dame de Montsoreau ". Le château servit de dépôt de sel au XVIIe siècle puis fut progressivement laissé à l'abandon. En ruine à la fin du XIXe siècle, il devint propriété du Conseil Général du Maine-et-Loire en 1923. Depuis lors le site fait l'objet d'importantes restaurations et aménagements.

Le château est constitué d'un grand corps de logis rectangulaire cantonné de deux grosses tours carrées. De la façade nord assez austère regardant la Loire se dégage une impression de puissance. La base fortement talutée plongeait autrefois directement dans le cours du fleuve. Cette façade est percée de fenêtres à meneaux et couronnée d'un chemin de ronde sur mâchicoulis ornés de fins motifs trilobés, selon un usage courant à cette époque. Le flanc oriental de la forteresse est protégé par une esthétique et légère tour arrondie, dotée de belles archères-canonnières sur deux niveaux. On pénétrait primitivement dans la place par l'ouest grâce à un pont-levis à flèches logé dans une tour-porte rectangulaire. Un couloir voûté conduisait à une cour intérieure.

La façade sud du corps de logis est également percée de multiples fenêtres à meneaux. Les étages sont desservis par deux escaliers à vis. Celui de gauche est contemporain de la construction du château. La vis de droite fut en revanche érigée au XVIe siècle et décorée de nombreuses sculptures. On découvre à l'intérieur un riche habitat seigneurial type de la fin de la Guerre de Cent Ans, avec au premier étage la grande salle (aula), des appartements (camera avec chambre et probablement chambre de parement) et une chapelle (capella). Les évasements des fenêtres sont dotés de coussièges (bancs de pierre). Les sommets des tours latérales sont aménagés en terrasses. On admire particulièrement depuis ces promontoires le confluent de la Loire et de la Vienne.

Le château sert aujourd'hui de cadre aux " Imaginaires de Loire ", exposition artistique permanente conçue pour mettre en valeur les beautés naturelles et architecturales du val ligérien.